量子涨落是量子系统的基本属性之一，在量子相变、量子场论、统计物理中扮演者重要角色。维克定理告诉我们，对于高斯涨落模型的量子系统，二阶关联函数即可完整描述其动力学行为。然而，真实物理系统通常表现出非高斯性质，其完备表征需要对更高阶的量子关联函数进行直接测量。
虽然高阶量子涨落在理论模型和数值计算中被广泛研究，其实验测量却颇为挑战。近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心Q04组博士生夏钒在刘刚钦研究员和潘新宇研究员指导下，与北京师范大学珠海校区王评副研究员团队紧密合作，以金刚石氮空位(nitrogen-vacancy, NV)中心为量子探针，在其近邻多个核自旋构成的量子系统中实现了四阶关联信号的直接测量，并观测到该系统的“高斯-非高斯”转变行为。
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图1：通过时序关联函数揭示量子自旋系统非高斯涨落
该研究的理论方案源于近期发展的量子非线性噪声谱学技术【Phys. Rev. Lett. 123, 050603 (2019)；Phys. Rev. Lett. 132, 200802 (2024)】。为实现实际物理系统高阶关联函数的直接测量，研究人员先将量子探针（NV中心自旋）制备到叠加态，随后控制量子探针与待测系统（核自旋环境）的相互作用时间，结合量子探针的选择性量子操作和动力学解耦，成功构筑了提取特定四阶关联的量子通道。基于该类型四阶关联信号的二维谱特征，可定量评估量子系统“非高斯性”强弱。在实验中，研究团队展示了核自旋数目从单个（强非高斯性）过渡到多个（弱高斯性）所对应的四阶关联函数谱结构特征变化，观测到该系统“高斯-非高斯”转变，如图所示。进一步地，实验还揭示了频谱分辨率对非高斯性的影响。
基于这些结果，研究团队提出“非高斯性”作为一种量子资源，其二维谱的“指纹”信号可用于实现单核自旋结构的特异性诊断，这对于纳米尺度核磁共振技术的发展有借鉴意义。此外，高阶关联函数的非高斯性质与介观系统非平衡动力学行为、量子临界现象等密切相关，该研究发展的高阶关联探测方案为量子材料和量子物态微观表征提供了新思路。
该工作以“Gaussian-to-non-Gaussian transition of a quantum spin bath revealed by fourth-order correlation”为题发表在【Phys. Rev. Lett. 134, 253601 (2025)】。该工作理论方案由北京师范大学珠海校区王评副研究员提出，实验测量在中国科学院物理研究所完成。刘刚钦研究员和王评副研究员为该论文的通讯作者，夏钒(已毕业)为该论文第一作者。该研究受到了科技创新2030项目、国家自然科学基金、科技部重点研发计划、北京市自然科学基金、广东省量子科学战略专项资助、中国科学院先导B等项目基金支持。
编辑：紫竹小筑